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         石墨烯具有極高的力學(xué)性質(zhì)和導(dǎo)電/導(dǎo)熱性質(zhì)，在橡膠復(fù)合材料中具有廣闊的應(yīng)用前景，石墨烯不僅能明顯提高復(fù)合材料的物理機(jī)械性能，同時(shí)賦予其功能性。本文將綜述石墨烯/橡膠復(fù)合材料的制備及其性能的研究進(jìn)展。表八：陶瓷用先進(jìn)原料。

   橡膠/石墨烯復(fù)合材料制備方法

   由于石墨烯優(yōu)異的性質(zhì)以及低的成本，石墨烯作為橡膠納米填料被廣泛報(bào)道。為了獲得優(yōu)異性能的石墨烯/橡膠復(fù)合材料，首先要保證石墨烯在橡膠基體中均勻分散。石墨烯的分散與復(fù)合材料的制備方法、石墨烯表面化學(xué)、橡膠種類(lèi)以及石墨烯例象膠界面關(guān)系有著密切關(guān)系。石墨烯/橡膠復(fù)合材料的制備方法主要有溶液共混、直接加工和膠乳共混3種方法。

  溶液共混法

  溶液共混法是指將石墨烯和橡膠分散在溶劑中，在攪拌或超聲作用下進(jìn)行共混，然后揮發(fā)溶劑或加入非溶劑進(jìn)行共沉淀，再硫化制備復(fù)合材料的方法。通過(guò)溶液共混制備復(fù)合材料的關(guān)鍵是將石墨烯及其衍生物均勻分散在能溶解橡膠的溶劑中。

  由于GO表面含有很多含氧官能團(tuán)，在超聲作用下，GO能夠穩(wěn)定分散在一些極性有機(jī)溶劑如DMF和THF中，這為制備GO復(fù)合材料提供了重要前提。對(duì)于化學(xué)還原或熱還原的石墨烯而言，很難將其直接分散在溶劑中，因此需要進(jìn)行改性處理。

   直接共混法

  直接共混法也稱(chēng)為機(jī)械混合法，是指將石墨烯、橡膠配合劑在開(kāi)煉機(jī)或密煉機(jī)中與橡膠進(jìn)行機(jī)械混煉，然后硫化制備石墨烯/橡膠復(fù)合材料的方法。該方法在機(jī)械剪切力作用下分散填料，工藝流程簡(jiǎn)單，成本低，是目前工業(yè)生產(chǎn)橡膠復(fù)合材料的主要方法。

  雖然直接共混法方便，但在混煉過(guò)程時(shí)，由于橡膠豁度大，加工困難，且石墨烯片層間范德華力強(qiáng)，橡膠和石墨烯的極性相差大，所以石墨烯很難剝離并均勻分散在橡膠中，另外石墨烯表觀密度低導(dǎo)致加料困難。

  膠乳共混法

  膠乳共混法通常是先將石墨烯及其衍生物分散在水相中，再與橡膠膠乳混合，經(jīng)過(guò)絮凝、烘干、混煉配合制備復(fù)合材料。由于絕大多數(shù)橡膠都存在膠乳，而且GO和改性石墨烯能穩(wěn)定分散在水中，因此膠乳共混法為制備石墨烯/橡膠復(fù)合材料的制備提供了一種有效和簡(jiǎn)單的途徑。另外，膠乳共混法有利于石墨烯在橡膠中均勻分散，并避免有毒溶劑的使用。

  石墨烯/橡膠復(fù)合材料性能

  機(jī)械性能

  石墨烯被認(rèn)為是目前最硬、強(qiáng)度最高的材料，擁有超高的比表面積，加入非常少量石墨烯就能明顯提橡膠復(fù)合材料性能，下圖對(duì)比了幾種納米填料對(duì)橡膠增強(qiáng)效率，可以看到石墨烯具有更顯著的增強(qiáng)效果。

   雖然納米填料對(duì)聚合物有著非常高的增強(qiáng)效率(加入少量份數(shù)即帶來(lái)強(qiáng)度、模量等大幅度提升)，但當(dāng)加入較多份數(shù)時(shí)(如大于10 wt% )，納米填料容易發(fā)生嚴(yán)重聚集，反而導(dǎo)致復(fù)合材料性能下降。為了充分發(fā)揮不同形狀、形態(tài)和性質(zhì)的納米填料的各自?xún)?yōu)勢(shì)，將兩種不同維度的納米填料進(jìn)行雜化(雜化填料)并加入到聚合物中，對(duì)提高聚合物復(fù)合材料的機(jī)械性能和導(dǎo)電(熱)性表現(xiàn)出顯著的協(xié)同效應(yīng)。

   接枝反應(yīng)示意圖

  導(dǎo)電性

  石墨烯具有高的比表面積和電導(dǎo)率，研究報(bào)道，石墨烯填充的聚合物復(fù)合材料擁有高的電導(dǎo)率和更低的導(dǎo)電值，這為制備輕質(zhì)量、高導(dǎo)電性的橡膠復(fù)合材料提供了機(jī)遇。石墨烯/橡膠復(fù)合材料的電導(dǎo)率主要依賴(lài)于石墨烯比表面積、石墨烯含量、石墨烯分散和分布以及石墨烯例象膠界面結(jié)合。

  TEG比表面積對(duì)SR導(dǎo)電性影響

  石墨烯片層間相互搭接形成3D互連網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)

  通過(guò)控制石墨烯在復(fù)合材料中的分布，能有效降低復(fù)合材料的導(dǎo)電值并提高其導(dǎo)電率。

導(dǎo)熱性

  導(dǎo)熱橡膠在電力電子、熱管理材料等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用。石墨烯具有超高的熱導(dǎo)率(5000 W /（mk）），明顯高于碳納米管(3000 W /（mk））因此石墨烯在制備導(dǎo)熱橡膠復(fù)合材料中也有巨大的應(yīng)用前景。在橡膠復(fù)合材料中，熱能主要通過(guò)聲子進(jìn)行傳遞，強(qiáng)的填料鎮(zhèn)料、填料沛象膠禍合有利于熱能的傳導(dǎo)。因此為了獲得具有高熱導(dǎo)率的石墨烯/橡膠復(fù)合材料，需要降低界面聲子損耗，增強(qiáng)石墨烯鍛膠界面作用。

  氣體阻隔性

  橡膠作為一種重要的密封材料，在工程技術(shù)領(lǐng)域有著廣泛應(yīng)用。石墨烯為二維片層材料，具有很大的比表面積，且對(duì)氣體分子具有優(yōu)異的阻隔性，因此石墨烯在提高橡膠復(fù)合材料氣體阻隔方面也具有潛在的應(yīng)用。

  其他性能

  石墨烯除了能有效提高橡膠復(fù)合材料強(qiáng)度電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率外如改善其動(dòng)態(tài)使用還能改善復(fù)合材料其他性能、增加其耐磨性。

  總結(jié)與展望

  石墨烯具有優(yōu)異的物理和電子特性，如超高的強(qiáng)度、超高的導(dǎo)電率和導(dǎo)熱率、大的比表面積。作為橡膠納米填料，石墨烯具有非常高的增強(qiáng)效率和效果，同時(shí)還可以賦予橡膠材料其他特性如導(dǎo)電性、導(dǎo)熱性，改善其動(dòng)態(tài)性能和氣體阻隔性等，對(duì)橡膠制品的高性能化和功能化具有特別的意義。

  基于以上綜述，作者認(rèn)為石墨烯/橡膠復(fù)合材料研究存在以下幾方面的挑戰(zhàn)和機(jī)遇：

  （1）需要明確石墨烯的結(jié)構(gòu)特性，確定結(jié)構(gòu)對(duì)性質(zhì)的影響，為石墨烯的改性和其復(fù)合材料制備提供理論基礎(chǔ);

  （2）雖然石墨烯價(jià)格比碳納米管低，但是仍然缺少簡(jiǎn)單有效的方法宏量生產(chǎn)石墨烯。這是制備石墨烯/橡膠復(fù)合材料的重要前提;

  （3）由于分散和界面對(duì)橡膠復(fù)合材料性能的決定性影響，目前石墨烯/橡膠復(fù)合材料的基礎(chǔ)研究關(guān)鍵在于復(fù)合材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的方法學(xué)、形態(tài)結(jié)構(gòu)的細(xì)致和定量化表征(例如3D TEM的應(yīng)用)以及結(jié)構(gòu)性能關(guān)系的確立等幾個(gè)重要方面;

  （4）雖然石墨烯在橡膠材料中具有巨大的潛在應(yīng)用優(yōu)勢(shì)，但目前缺乏石墨烯/橡膠應(yīng)用性研究，尤其是有關(guān)石墨烯在高性能輪胎工業(yè)的應(yīng)用。